在“双碳”战略背景下，电解水制氢作为一种清洁的氢能获取方式备受关注。然而，传统的阳极析氧反应（OER）动力学缓慢，能耗较高。利用热力学更有利的甲醇氧化反应（MOR，0.103 VSHE）替代OER，不仅能大幅降低能耗，还能生产增值的甲酸，从而提高电解水制氢的经济性。尽管Pt基催化剂可在低电位（< 1.0 VRHE）下催化MOR，但其副产物CO会导致催化剂中毒，特别是在大电流密度下，催化剂活性迅速衰减，催化反应不可持续。因此，如何有效抑制Pt基催化剂表面CO的生成与吸附，提高大电流密度下MOR的可持续性，是实现MOR辅助制氢的关键。
本文提出了一种结合催化剂设计与电解策略优化的综合解决方案。首先通过将Pt纳米颗粒锚定在NiM-LDH（M=Co, Mn, Cu, Fe）载体上，构建了一系列Pt@NiM-LDH催化剂。并利用对称电极对（Pt@NiCo-LDH||Pt@NiCo-LDH）结合周期性电流极性反转策略，有效减缓了MOR||HER耦合电解过程中Pt基催化剂的中毒现象。研究结果显示电流极性反转诱导电极表面双电层重构，从而有利于CO脱附，可实现催化活性位点再生。该系统在1.02 V的超低电压下实现了300 mA cm-2的工业级电流密度，并稳定运行超过120小时，甲酸与氢气的联合法拉第效率接近200%。
该成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，论文的通讯作者是苏州大学能源学院冯莱教授，第一作者朱博韬为课题组毕业的博士生。
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202525802