水是廉价易得的绿色试剂，不论作为反应物还是溶剂都具有巨大的应用前景。本课题组近期研究聚焦光催化剂精准设计，降低水分子解离能实现基于可见光催化水分子解离的一系列反应，如氢原子转移反应(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202204256)，加氢反应(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202517281)，水氧化合成双氧水 (Adv. Sci. 2024, 12, 2410680; Adv. Sci. 2025, e17645)等。然而，将水分子作为“催化助剂”，在光催化化学转化领域的研究则较少。
近日，苏州大学能源学院苏韧教授、尹万建教授研究团队共同合作，展示了水分子在促进光催化脱氢反应中的作用机制。该工作以苄胺偶联为模型反应，发现一定量的水能够实现其摩尔级浓度高效脱氢偶联合成亚胺，并实现产物自发分离。在100 mL体积下，使用Ru/TiO2光催化剂实现了20 vol% (1.9 M) 苄胺的完全转化，产生~20 g (62 mmol) N-苯亚甲基-1-苯基甲胺油相产物。采用Rh/TiO2光催化剂实现了70 vol% （6.7 M）苄胺的完全转化，且反应过程中QE最高可达100%。机理研究表明，水不仅能够降低光催化产生的氢原子吸附能促进氢气生成，而且能够调控反应路径降低反应活化能。该策略具有广泛的底物普适性，良好的可扩展性和催化剂稳定性，并且分离提纯成本低，为实际应用提供了经济可持续的解决方案。
图1. 水促进光催化。水在调节吸附、反应路径和产物分离中的作用。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c15003